برای اینکه کاربر بتواند فرم را با دکمه ESC ببندد  از دستور زیر استفاده می کنیم:


    protected override bool ProcessCmdKey(ref Message msg, Keys keyData) {
        if (keyData == Keys.Escape) {
            this.Close();
            return true;
        }
        return base.ProcessCmdKey(ref msg, keyData);
    }

منبع : 
https://stackoverflow.com/questions/2290959/escape-button-to-close-windows-forms-form-in-c-sharp